Theo gợi ý của mẹ vợ, ông đã viết một cuốn lịch sử ("Sử liệu", tiếng Hy Lạp: Ὕλη Ἱστορίας or Ὕλη Ἱστοριῶν) kể về các sự kiện trong giai đoạn từ năm 1057 đến 1081, bắt đầu từ chiến thắng oanh liệt của Isaakios I Komnenos trước Mikhael VI cho đến khi Nikephoros III Botaneiates bị Alexios I truất ngôi. Tác phẩm này được mô tả như là một cuốn biên niên gia tộc chứ không phải là một cuốn sử đúng nghĩa, mục tiêu của nó là nhằm tôn vinh nhà Komnenos. Một phần của lời đề tựa có lẽ là sự bổ sung sau này.

Ngoài các thông tin thu được từ những người cùng thời (cha và bố chồng), Bryennios còn sử dụng các tác phẩm của Mikhael Psellos, Ioannes Skylitzes và Michail Attaleiatis. Đúng như dự đoán, quan điểm của Nikephoros Bryennios chịu ảnh hưởng bởi những ý kiến cá nhân và sự thân mật của ông với hoàng tộc, tuy nhiên, đồng thời cũng tạo điều kiện dễ dàng hiếm có để ông thu thập tài liệu cho công trình của mình. Hình mẫu của ông chính là sử gia Hy Lạp cổ Xenophon, người mà ông đã bắt chước bằng một thước đo thành công vừa phải; bản thân ông đã phải tránh việc sử dụng quá nhiều lối nói so sánh và phép ẩn dụ trong từng câu chữ, và văn phong của ông trông ngắn gọn và đơn giản.

Nikephoros Bryennios mất vào năm 1137 trước khi hoàn chỉnh tác phẩm. Vợ là Anna, ở tuổi 55,[2] đã tự mình hoàn thành tác phẩm và đặt cho nhan đề Alexiad, ngày nay là nguồn sử liệu chính có liên quan đến lịch sử chính trị của Đông La Mã từ cuối thế kỷ 11 cho đến đầu thế kỷ 12.[3]